Le origini della Biblioteca di storia moderna e contemporanea risalgono al giugno 1880, quando la Camera dei deputati approvò la proposta di Pasquale Villari di costituire una raccolta di libri, opuscoli e documenti relativi al Risorgimento italiano. Nacque così la Sezione Risorgimento della Biblioteca nazionale Vittorio Emanuele II di Roma, il cui direttore, Domenico Gnoli, avvia l’opera di acquisizione del nucleo originario delle raccolte attraverso una fitta rete di rapporti con le librerie antiquarie e con gli stessi protagonisti delle vicende risorgimentali, o con i loro discendenti.
Nel 1906, su iniziativa del Ministro della pubblica istruzione, Paolo Boselli, con R.D. 17 maggio 1906, n. 212, venne istituito il Comitato nazionale per la storia del Risorgimento con il compito di costituire una biblioteca e un museo del Risorgimento che avrebbe dovuto avere sede nel monumento dedicato al re Vittorio Emanuele II sul Campidoglio. Al Comitato venne affidata la Sezione Risorgimento che, in base a quanto stabilito dal R.D. 22 novembre 1906, n. 730, sarebbe rimasta in consegna al direttore della Biblioteca nazionale nella sede dell’ex Collegio romano dei Gesuiti in attesa che la costruzione del monumento venisse terminata. Il Comitato si insediò nel 1909 e negli anni successivi continuò una vasta politica di acquisti di materiali risorgimentali che andarono ad ampliare e arricchire le raccolte.